Spectroscopies des états électroniques et des états de spin excités dans les semi-conducteurs de van der Waals

Cette thèse étudie les propriétés électroniques et de spin des semi-conducteurs bidimensionnels de van der Waals, en combinant la résonance de spin électronique (ESR) et la microscopie à effet tunnel (STM) afin de sonder des états quantiques à l’échelle atomique. Les travaux portent sur deux plateformes distinctes : les dopants hydrogénoïdes dans les dichalcogénures de métaux de transition (TMDC) et les superréseaux de moiré dans le graphène bicouche Bernal (BBG).

La première partie est consacrée aux TMDC de phase 2H à l’état massif, où le fort couplage spin-orbite intrinsèque et la rupture de la symétrie d’inversion conduisent à un verrouillage spin-vallée robuste. L’étude montre que des dopants localisés — en particulier des donneurs de brome dans le $2\text{H-MoTe}_2$ et des accepteurs d’arsenic dans le $2\text{H-MoS}_2$ — héritent de ces propriétés spin-vallée des bandes hôtes. Cette protection héritée se traduit par des temps de cohérence de spin remarquablement longs ($T_2^*$), compris entre 5 et 35 ns. L’imagerie STM révèle que les fonctions d’onde des dopants s’hybrident avec des vallées spécifiques (vallées Q pour le Br, $\Gamma$/K pour l’As), fournissant un mécanisme microscopique à l’origine de cette cohérence.

La seconde partie porte sur le graphène bicouche Bernal encapsulé dans le hBN. Contrairement aux TMDC, le BBG présente un couplage spin-orbite faible mais offre une grande contrôlabilité électrique. Ce travail présente la première visualisation STM du gap de bande électriquement modulable dans une hétérostructure moirée BBG/hBN, mettant en évidence une variation du gap de 20 à 60 meV. De plus, les mesures spectroscopiques révèlent l’apparition d’un aplatissement des bandes sous forts champs de déplacement électrique ainsi que la formation de boîtes quantiques contrôlables par grille, ouvrant la voie à l’étude de phénomènes gouvernés par les interactions électroniques.